Alumino-silicate structural formation during alkali-activation of metakaolin; In-situ and ex-situ ATR-FTIR studies

Onutai, S.; 大杉 武史; 曽根 智之

Materials, 16(3), p.985_1 - 985_14, 2023/02

https://doi.org/10.3390/ma16030985

Attenuated total reflectance-Fourier transform infrared (ATR-FTIR) spectroscopy was used to demonstrate the reaction mechanisms of alkali-activated materials (AAMs) and the early stage of structure formation in the materials. The effects of different types of alkali activator solutions on the structure formation and reaction mechanisms of AAMs were studied. The results revealed that the main peaks of the ATR-FTIR spectra of the AAMs in the 1300-650 cm range shifted to a low wavenumber with changing patterns depending on the activator solution used, indicating that the dissolution and reorientation of metakaolin had occurred. Silica and alumina monomers were dissolved by the NaOH solution to produce crystalline zeolites. Although the reaction between metakaolin and NaSiO solution is slow, the condensation between the Al-OH from metakaolin and the Si-OH from NaSiO solution bonded the chain to be longer. Therefore, the NaSiO solution acted as a template-bonded monomer, formed long chains of Si-O-Si and Si-O-Al, and produced an amorphous AAM structure. In the mixed solution, when the NaOH in it dissolved the Si and Al monomers, the NaSiO in the solution also bonded with monomers and produced a complex structure. The different reaction that metakaolin had with different alkali activator solutions reflected the different phases, microstructures, and mechanical properties of the AAMs produced.

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2021-036, 95 Pages, 2021/12

JAEA-Review-2021-036.pdf:5.13MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、(1)放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピを探索する、(2)実廃棄物の1/10スケール程度のパイロットサイズ試験体の試作と評価を行い、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案する、(3)最新の鉄沈殿物インベントリー情報に基づき、本課題で提案する固化体を浅地ピット処分した際の安全評価を行い、多様な性状や核種組成を有する廃棄物固化に対するアルカリ刺激材料のポテンシャルを示す、の3点を目的とする。

Stabilization of lead with amorphous solids synthesized from aluminosilicate gel

佐藤 淳也; 塩田 憲司*; 高岡 昌輝*

Journal of Hazardous Materials, 385, p.121109_1 - 121109_9, 2020/03

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2019.121109

アルミノシリケート硬化体は、有害な重金属を構造中に固定化することが報告されているが、固定化のメカニズムは未だ不明瞭である。この原因は、アルミノシリケート硬化体を構成する、結晶相及び非晶質相への各相への鉛の取り込まれ方を分けて評価できていないためである。そのため本研究では、アルミノシリケート硬化体の非晶質相に着目し、鉛の固定化のメカニズムを調査した。試薬から合成したSi-Alゲルを材料として、鉛の添加量を変えたアルミノシリケート硬化体を作製した。ラマン分光分析の結果、鉛の添加量に伴い、Si-O振動に由来するバンドが低波数側へシフトした。このラマンシフトは、鉛とSi-O由来の酸素が共有結合していることを示唆した。加えて、逐次抽出法の結果から、硬化体に加えた鉛のうち75-90%の鉛が難溶性であることを示した。これらの結果から、アルミノシリケート硬化体の非晶質相への鉛の固定化は、主に非晶質相との共有結合によることが示唆された。